bob手机网页版登录入口bob手机网页版登录入口bob手机网页版登录入口日前，环境科学与工程学院宁平、李凯教授团队在金属锚定以及氨气选择性催化氧化领域取得重要进展。该研究成果以“Design Strategies for High-Performance NH3-SCO Catalyst: Identifying and Modulating Direct Anchoring Sites for Ag on TiO2”为题，发表在环境领域的著名学术期刊Environmental Science & Technology上。昆明理工大学为该论文第一作者单位，环境科学与工程学院宁平教授、李凯教授和王飞副教授为论文的共同通讯作者，博士研究生王春雪和副教授李原为共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金和云南省基础研究计划等项目的资助。
在 双碳 目标的背景下，零碳燃料（如 NH3/H2 或 H2）正在能源领域兴起，NH3 的不完全燃烧和逃逸使NH3减排和高效去除再次引起了研究人员的广泛关注。近年来，Ag基催化剂因其优异的低温活性和低成本被广泛作为NH3-SCO催化剂用于NH3的高效去除。由于Ag物种的尺寸和价态是影响其催化性能的关键因素，这取决于Ag在载体上的锚定位点及其含量。TiO2因其价廉易得、无毒无害、种类繁多等优点，已被广泛用作负载型催化剂的载体。对于不可还原性载体已有研究证明了表面羟基是金属原子的锚定位点，然而对于金属原子在不可还原性载体TiO2上的锚定位点仍然存在争议。探究Ag在TiO2上的直接锚定位点对于合理设计和优化用于高效净化氨气的Ag/TiO2催化剂至关重要。
本研究首先在不同温度下煅烧TiO2获得了一系列具有不同羟基和缺陷含量的TiO2-X载体，然后采用浸渍法制备了负载型Ag/TiO2-X材料，其中TiO2-X载体上单位比表面积的Ag负载量保持一致。通过将Ag的分散度与单位比表面积上的羟基或缺陷含量相关联以及对比Ag的负载量与羟基或缺陷消耗量的线性关系，我们发现Ag的分散度与羟基含量呈正相关，Ag的负载量与羟基消耗性存在明显的线性关系；此外，DFT计算结果表明Ag原子在羟基上的吸附强度远高于其缺陷上的吸附强度。因此，我们揭示了羟基是Ag在TiO2载体上的直接锚定位点。随后，我们通过热诱导调控了TiO2载体上的羟基含量，发现TiO2-800载体上具有最佳的羟基含量使Ag物种形成了更多较大的Ag0 NPs，使得10Ag/TiO2-800催化剂在NH3-SCO反应中显示出更优异的低温活性、稳定性和抗水性。结合动力学实验和反应机理研究揭示了更多较大的Ag0 NPs更有利于O2的活化和NH3的解离，从而显著提升其NH3-SCO的性能。此外，我们利用双氧水溶液处理TiO2-600载体以增加其羟基含量，从而使Ag物种更加分散，甲醛氧化反应结果显示，与Ag/TiO2-600样品相比，Ag/TiO2-600-H2O2样品的性能明显提高。通过确定TiO2上Ag的直接锚定位点再到调控锚定位点含量的策略，我们分别合成了具有优异性能的NH3-SCO催化剂和甲醛氧化催化剂。因此，我们的研究成果为设计和开发具有特定尺寸（单原子、团簇、纳米颗粒）的Ag/TiO2催化剂提供了理论指导。
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